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設(shè)計制備具有優(yōu)異形成能力和磁熱效應(yīng)的GdHoErCoNiAl高熵非晶合金

放大字體  縮小字體 發(fā)布日期：2025-01-13  瀏覽次數(shù)：2690
制冷在當今社會生產(chǎn)生活中扮演了重要的角色，傳統(tǒng)的制冷技術(shù)主要使用氣體壓縮制冷中的氟利昂等制冷劑。但是其制冷效率低下、噪音大、能耗高，并且制冷劑氟利昂會破壞大氣中的臭氧層、產(chǎn)生溫室效應(yīng)，造成全球氣候變暖和能源消耗增加。因此需要開發(fā)出新的制冷技術(shù)取代傳統(tǒng)的制冷方法。其中以磁熱效應(yīng)(magnetocaloric effect, MCE)為基礎(chǔ)的磁制冷技術(shù)因其具有效率高、能耗低、綠色、環(huán)保等優(yōu)點，從而受到更多的關(guān)注。磁致冷技術(shù)最關(guān)鍵的部分在于磁熱材料的選擇。近年來，非晶磁熱材料因其具有二級磁相變，具有極寬的磁熵變半峰寬。雖然非晶合金的峰值磁熵變（|ΔSMpk|）不及晶態(tài)合金，但極寬的磁熵變半峰寬（δTFWHM）使其具有較大的相對制冷能力，成為磁制冷材料中的后起之秀，是目前磁熱效應(yīng)材料的研究熱點。近年來，研究發(fā)現(xiàn)稀土基非晶合金體系的制冷量和磁熱效應(yīng)遠大于其他體系。那么稀土元素尤其Gd元素是否是稀土基磁熱材料的有效添加元素，其對磁熱性能的調(diào)控機制又是什么？這些問題并不清楚。因此，為了研究獲得具有良好磁熱效應(yīng)的制冷材料，澄清稀土元素的作用迫在眉睫，是一項緊迫的任務(wù)。

近日，東南大學材料科學與工程學院袁晨晨副教授團隊聯(lián)合杭州電子科技大學材料與環(huán)境工程學院張義坤教授、安徽工業(yè)大學材料科學與工程學院吳雪蓮等合作者從電子結(jié)構(gòu)的角度對GdHoErCoNiAl高熵非晶合金體系的熱力學行為和磁熱性能進行了深入研究。相關(guān)研究成果于2024年在Acta Physica Sinica雜志上發(fā)表。

研究人員基于具有良好形成能力的GdHoErCoNiAl高熵非晶合金，采用稀土替換設(shè)計了成分為Gd20+2xHo20-xEr20-xCoNiAl (x = 0, 5, 10)合金體系，研究了稀土替換對形成能力、熱力學、磁熱性能的影響。研究結(jié)果表明，隨著Ho和Er逐步被Gd取代，玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg和初始晶化溫度Tx逐漸降低，體系的熱穩(wěn)定性略有下降。與此同時，液相線溫度Tl升高，導致玻璃形成能力的熱力學判據(jù)，如約化玻璃轉(zhuǎn)變溫度Trg，γ，和γm降低。但通過對GdHoErCoNiAl的HRTEM圖像進行2D自相關(guān)處理后的結(jié)果顯示，隨著Ho和Er逐步被Gd取代，體系的有序度減少，有利于非晶相的生成（圖1）。對比三種非晶合金的熱力學參量發(fā)現(xiàn)，電子結(jié)構(gòu)，尤其是稀土元素的4f電子態(tài)，對Tg和Tx有顯著的影響。基于f-d雜化理論，更多的4f電子數(shù)有效地增強了f-d電子軌道雜化效應(yīng)，使得自由電子傾向局域化，帶來了Tg和Tx的增加，提升了體系的熱穩(wěn)定性（圖2 (a,b)）。在磁熱性能方面，隨著Gd元素的加入，居里溫度TC、峰值磁熵變（|ΔSMpk|）和相對制冷能力（RCP, relative cooling power）均逐漸升高（圖2 (c,d,e,f)）。本研究中，稀土基高熵非晶合金體系的磁熱效應(yīng)包括RCP，TC和|ΔSMpk|主要依賴于de Gennes因子。TC與G因子之間存在較好的正比例線性關(guān)系（圖2 (e)）。該結(jié)論不僅在本工作中得以證實，在其他許多稀土基非晶合金中均能發(fā)現(xiàn)類似現(xiàn)象（圖3 (a)），并且我們發(fā)現(xiàn)|ΔSMpk|和RCP與G因子呈現(xiàn)出相反的依賴關(guān)系（圖3 (b,c)）。因此，在設(shè)計新型稀土基非晶合金磁制冷材料時如何平衡這兩個參量值得我們進一步的考慮。該項工作得到國家自然科學基金、東南大學至善學者A類項目資助。



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