非晶態(tài)物質(zhì)是自然界的重要組成部分，而形成非晶也幾乎是所有凝聚態(tài)物質(zhì)的普遍的、固有性質(zhì)。然而，玻璃和玻璃轉(zhuǎn)變的本質(zhì)仍然是一個(gè)未解之謎，并被《科學(xué)》雜志列為125個(gè)科學(xué)前沿問題之一，是最具挑戰(zhàn)性的基礎(chǔ)物理問題和當(dāng)今凝聚態(tài)物理的重大前沿之一。非晶態(tài)材料，其獨(dú)特的微觀結(jié)構(gòu)所表現(xiàn)出的優(yōu)異物性，如非晶合金的軟磁、耐磨、耐腐蝕、抗輻照、高強(qiáng)度、低溫高彈性、高溫延塑形、催化等物性，是新材料研究與應(yīng)用領(lǐng)域的明星材料。

眾所周知，基于連續(xù)介質(zhì)假設(shè)建立的德拜模型(Debye model)可以很好地描述晶態(tài)材料的低溫物性，如比熱、熱導(dǎo)等，表明晶體的低溫比熱主要來源于長(zhǎng)波聲子的貢獻(xiàn)。雖然非晶結(jié)構(gòu)沒有長(zhǎng)程序，但在低溫下非晶態(tài)材料仍然可以被看作連續(xù)介質(zhì)；因而，理論上德拜模型應(yīng)該也可以很好地描述非晶固體的低溫物性。然而，大量的研究表明，非晶固體的低溫比熱并不遵從德拜模型，其振動(dòng)模態(tài)密度的低頻區(qū)域都呈現(xiàn)出過剩峰，即“玻色峰(boson peak)”。近年來，玻色峰被認(rèn)為是非晶固體的本征屬性；對(duì)非晶固體低頻本征振動(dòng)特性的研究是理解非晶固體物性，如動(dòng)力學(xué)響應(yīng)，宏觀塑性等，乃至玻璃和玻璃轉(zhuǎn)變本質(zhì)的關(guān)鍵所在。

由于非晶結(jié)構(gòu)中長(zhǎng)程序的缺失，使得運(yùn)用實(shí)驗(yàn)手段精確測(cè)量其在倒格矢空間的各聲子模及實(shí)空間對(duì)應(yīng)的本征矢存在巨大挑戰(zhàn)，因而基于模型非晶結(jié)構(gòu)的模擬計(jì)算成為理解非晶低頻振動(dòng)模及其本征矢微觀特征的主要手段。然而，通過傳統(tǒng)分子動(dòng)力學(xué)模擬手段得到的模型非晶結(jié)構(gòu)，由于其在時(shí)間尺度(冷卻速率>108K/s)上和真實(shí)實(shí)驗(yàn)上得到的塊體非晶材料(通常冷卻速率<102K/s)存在巨大差異，對(duì)這類模型結(jié)構(gòu)本征振動(dòng)特性的研究，可能并不能夠幫助我們?nèi)媲艺_地理解真實(shí)非晶固體的相關(guān)物性。因此，通過模擬計(jì)算獲得接近實(shí)驗(yàn)室時(shí)間尺度的模型非晶結(jié)構(gòu)，并進(jìn)一步研究其本征振動(dòng)特性(包括振動(dòng)模態(tài)密度、軟點(diǎn)等)，探索這些特性與非晶結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的關(guān)聯(lián)性，對(duì)理解真實(shí)非晶固體的相關(guān)物性至關(guān)重要。然而，受到計(jì)算方法和效率的限制，這個(gè)問題一直未得到解決。

北京計(jì)算科學(xué)研究中心的管鵬飛研究員和王利近博士與美國(guó)Colorado State大學(xué)的Elijah Flenner 和Grzegorz Szamel教授、法國(guó)Montpellier大學(xué)的Ludovic Berthier教授以及意大利羅馬第一大學(xué)的Andrea Ninarello博士合作，首次通過模擬計(jì)算研究和揭示了穩(wěn)定模型玻璃(其穩(wěn)定性與真實(shí)實(shí)驗(yàn)上得到的玻璃可比擬)的低頻振動(dòng)特性，這將為人們進(jìn)一步理解真實(shí)玻璃中所觀測(cè)到的低溫反常熱力學(xué)特性提供理論依據(jù)。

研究者通過對(duì)具備不同穩(wěn)定性的非晶結(jié)構(gòu)模型(包括優(yōu)化的swap Monte Carlo方法制備的接近實(shí)驗(yàn)室時(shí)間尺度的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)模型)的低頻振動(dòng)特性的系統(tǒng)研究發(fā)現(xiàn)：玻璃體系的低頻?？梢詷?biāo)定為擴(kuò)展模和準(zhǔn)局域模；擴(kuò)展模可以被看作是集體激發(fā)，而準(zhǔn)局域模可以被看作是玻璃中的局域結(jié)構(gòu)缺陷，根據(jù)這些準(zhǔn)局域模式定義的軟點(diǎn)被認(rèn)為是理解玻璃剪切形變以及熱響應(yīng)的關(guān)鍵；隨著玻璃體系趨于穩(wěn)定，其擴(kuò)展模式的比重增加，并可以很好地用德拜模型來描述，可類比于晶體中的聲子模式；當(dāng)玻璃體系的穩(wěn)定性與實(shí)驗(yàn)室時(shí)間尺度可比較時(shí)，局域模變得非常離散和局域化，可類比于晶體中的點(diǎn)缺陷。該研究結(jié)果第一次從原子尺度揭示了與實(shí)驗(yàn)室時(shí)間尺度可比擬的穩(wěn)定玻璃的低頻振動(dòng)模式特征，構(gòu)建了連接模擬與實(shí)驗(yàn)的橋梁，為進(jìn)一步理解真實(shí)非晶材料的結(jié)構(gòu)物性關(guān)聯(lián)提供了重要基礎(chǔ)。

圖：熱穩(wěn)定性不同的非晶體系的準(zhǔn)局域化振動(dòng)模的空間分布

當(dāng)前，非晶合金的計(jì)算模擬研究面臨著挑戰(zhàn)和機(jī)遇。如何架構(gòu)起跨越理論模擬與材料實(shí)驗(yàn)之間橋梁是其中的重要挑戰(zhàn)之一。而隨著計(jì)算能力和計(jì)算方法，包括人工智能，高通量實(shí)驗(yàn)與高通量模擬等，的發(fā)展和應(yīng)用，也給解決這一挑戰(zhàn)帶來重大機(jī)遇。新的研究方法、技術(shù)和模式的運(yùn)用已經(jīng)幫我們對(duì)一些問題有了新的認(rèn)識(shí)；而也有理由相信在不久的將來，我們能夠更深入地理解非晶物理與材料中的重要科學(xué)問題，如成分相關(guān)的玻璃形成能力，流變單元的預(yù)測(cè)與調(diào)控等，進(jìn)而為新材料的設(shè)計(jì)與開發(fā)提供有效的理論指導(dǎo)。

       該研究工作得到了中國(guó)國(guó)家自然科學(xué)基金委，科技部，美國(guó)國(guó)家自然科學(xué)基金委和Simons foundation及北京計(jì)算科學(xué)研究中心的資助。成果發(fā)表于Nat.Commun.10,26(2019),論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-018-07978-1